Kommt drauf an, in welcher Sprache... GTK ist üblicherweise C, QT normalerweise C++. Grundsätzlich empfehle ich QT, da hast Du unter KDE eine gute IDE (Kdevelop 3) und einen guten UI Builder (QT Designer). Ausserdem ist QT Code sehr einfach für Windows oder OSX portierbar, musst den Kram nur neu compilieren, und es sieht immer aus, wie ein natives Programm. Wenn's für Linux sein soll, kannst Du's auch mit QT gegen KDE bauen, da hast Du dann die Power des KDE Frameworks zur Verfügung (DCOP=Interprozesskommunikation, KParts=Fast jedes KDE Programm kann als Modul in ein anderes KDE Programm geladen werden, zB Texteditor mit Highlighting, KIO's=Module für den Zugriff auf das Dateisystem, ftp, http, ssh, samba, Handy, Digitalkamera) - das ist am Einfachsten und liefert die meiner Meinung nach besten Ergebnisse...
Ein paar Links:
http://developer.kde.org
http://www.kdevelop.org
http://www.trolltech.com/developer/index.html
PS: Ausserdem sieht ein KDE Programm unter KDE besser aus als ein QT oder GTK Programm - ich bin halt ein Egoist... ;-)