Grundsätzlich spricht nichts dagegen zwei Kühlungen zu betreiben, die Frage ist wirklich nur die Software.
Die Lüfter könntest Du, wenn es PWM-Lüfter sind, über die D5NEXT regeln, dies ergibt aber keinen Sinn, da Du ja die Wassertemperaturdaten der Kraken nicht hast.
Die Pumpe der Kraken kannst Du mit ziemlicher Sicherheit nicht steuern.
Ob die NZXT Software und die Aquasuite sich gegenseitig beeinflussen kann ich nicht sagen, das wirst Du wohl selber testen müssen, wenn nicht jemand Erfahrung damit gemacht hat.

...ist eben die Frage, was wie Sinn macht. Du kannst selbstverständlich einen Mischbetrieb fahren, ich denke auch nicht, dass es abseits des Performanceverlustes mit zweier paralleler Steuersoftwaren da zu großartigen Problemen kommt.
Die Sinnhaftigkeit ist dann das andere:

die NZXT Pumpe dürfte, ohne dass ich sie gesehen / gehört habe, vermutlich doch eher zu den günstigen Vertretern im Pumpensegment zählen, so wie das immer bei AiO's ist. Die zu behalten macht mMn wenig Sinn, wenn man einen einzigen Kreislauf aufbaut (was tatsächlich Sinn macht) und auf eine D5 Next setzt.
Für die GraKa musst du in irgendeiner Form ja einen Radiator beschaffen, der auch verbaut werden will.
Wenn du nur eine Loop für GraKa und CPU hast, ist das aus Wärmeabfuhrsicht ganz clever, da du dann zwei Radis hast, die die Wärme abführen, egal, ob sie in CPU oder GPU oder beiden anfallen, immer maximal mögliche Wärmeabfuhr, da die Radifläche beiden "Heizern" zur Verfügung steht.

Ich kenne das Anschlussprinzip der NZXT nicht und weiß nicht, ob du den Radi da aus der Loop rausnehmen kannst, ohne Schläuche zu zerschneiden und ob der Radi irgendwelche halbwegs standardisierten Anschlussterminals hat... G1/4 wäre ja wünschenswert, dann könntest du ihn einfach einbinden.

Aus finanzieller Sicht lohnt eigentlich nur das Weiternutzen des NZXT Radis, wenn das ein halbwegs gescheiter ist, der aus Messing oder Kupfer ist; wenns ein Aluteil ist, weg damit.
Den NZXT CPU Kühler würde ich nicht weiter nutzen, da ein gebrauchter Cuplex Kryos (ohne Next) gebraucht für ca 25€ zu haben ist (eBay (Kleinanzeigen)) und besser performen dürfte als der NZXT Block.

Die D5 Next kann dann auch als entsprechende Lüftersteuerung für alle Radis fungieren; in Abhängigkeit von der Wassertemperatur (und das macht bei einer Wasserkühlung in der Regel am meisten Sinn); CPU Temp und GPU Temp können mittels AquaSuite ja auch mit eingebunden werden.

Soll ich dir meine Adresse per PN schicken? Ich nehme sie gerne, bei mir rödelt noch eine 980/SC mit AC Block... Die kann dann eines nach unten rutschen und die 780 meines Sohnes ablösen xD